故事背景《侦探歌剧：少女福尔摩斯》以架空的怪盗和侦探活跃的近未来为背景。在这个世界里存在着有被叫做“Toys”的特殊能力的人类。利用这种特殊的能力，“侦探”和“怪盗”争斗不断。而故事就是以将来要成为侦探的四个少女夏洛克、妮洛、艾露克露、柯蒂妮娅为中心展开的。[1]

夏洛克·雪莉福德 夏洛克·雪莉福德（シャーロック·シェリンフォード）
CV.三森铃子生日：3月31日星座：白羊座年龄：15特点：甜美单纯、开朗活泼特征：粉色的长发，扎成两个小圆圈，有着深蓝色的大眼睛，配着活泼的个性，显得可爱天真。思维方式：感性Toys：念动力中此能力只能移动质量较轻的物体，夏洛对此有自卑感。　Milky Holmes中最小的一位，开朗活泼可爱的少女，青春天真、阳光单纯，喜欢吃鱼糕。为了实现成为名侦探的梦想，就读Holmes侦探学院，被选拔为Milky Holmes的一员。代表色为红粉色，瞳孔色为深蓝色。经常在小队里制造搞笑气氛，行动冒冒失失慌慌张张。在追捕怪盗的时候经常说错拉特的名字。对自己并不是非常的自信。她有着作为侦探的一个素质——敏锐的直觉。

柯蒂妮娅·格拉卡 柯蒂妮娅·格拉卡（コーデリア·グラウカ）
CV.橘田泉生日：8月28日星座：处女座年龄：17特点：超爱幻想、温柔漂亮特征：黄色的长发，扎成两个辫子并微卷，有着碧色的大眼睛，配着成熟的个性，显得优雅温柔。思维方式：感性Toys：五感强化【增强五官明锐度】　Milky Holmes中最温柔的一位，成熟勇敢。就读Holmes侦探学院，代表色为水色，瞳孔色为青色。　个性温柔，也很爱幻想，是个优雅开朗的少女。为了团队意义不惜牺牲。平时很优雅淑女，但是周围黑漆漆的时候会神经错乱，有时因为害怕显得有点可怕。平时如同小队里的姐姐一般。喜欢花和画画（有一本绘画本），并且十分擅长打扫卫生。虽然致力于在团队里做好大姐姐的角色，但是一生气的时候还是会流露本性。不知道为什么总爱在头发上戴小花。轻小说原作和游戏中柯蒂妮娅在学习武道【动画中则没有】非常刻苦并且很有实力。是艾莉的第一个朋友，并且让艾莉敞开心扉，开始主动和别人接触。原型是来自英国当代著名推理小说女作家P·D·詹姆斯所著《达利格利逊警视》中的私家女侦探“寇蒂莉亚·葛蕾”。

艾露克露·伯顿 艾露克露·伯顿（エルキュール·バートン）
CV.佐佐木未来生日：10月22日[1]星座：天秤座年龄：16特征：紫色的长发，随意地散落着，有着暗红色的大眼睛，配着害羞的个性，显得文静、内向、比较容易满足。特点：内向，容易害羞昵称：艾莉思维方式：理性Toys：怪力【增大力气】注：游戏中艾露的TOYS为力、重、硬三方面的提升。　Milky Holmes中最害羞的一位，怕生内向的美丽少女。由于她拥有强力的Toys技能，所以被选入Milky Holmes，就读Holmes侦探学院。代表色为嫩绿色，瞳孔色为红色。性格文静。个性内向，容易害羞。很怕生，总是害羞胆怯，尽管性格方面不太适合当侦探，也没做出什么超人的成绩，但是每天都在努力，也会为大家着想的女生。外表看不出来，但其实她有着怪力。讨厌皮肤裸露在外，总是裹得严严实实。喜爱读书和整理。拥有观察力。名字来自英国小说家阿加莎·克里斯蒂（1890-1976）笔下的大侦探“赫尔克里·波洛”。

让崎尼洛 让崎妮洛（譲崎ネロ）
CV.德井青空生日：12月19日[1]星座：射手座年龄：15特点：开朗活泼、直话直说昵称：妮洛思维方式：较理性特征：橙色的短发，豪爽地散落着，有着草绿色的大眼睛，配着爱吃的个性，显得活泼有神。Toys：控制机械【仅用一块长方形铁片就可以随意启动和控制机械】　Milky Holmes中较男性化的一位，性格活泼。就读Holmes侦探学院，代表色为橘黄色，瞳孔色为绿色。个性开朗，直话直说，却也有别扭的对口不对心现象。天真纯洁且容易情绪化。非常能吃，总是把糖果藏在口袋和帽子里。由于有着与动物一同成长的经历，所以对动物有着很深的感情。拥有自由操纵电子机械的“黑客”能力。原型来自美国侦探小说作家雷克斯·斯托特笔下著名的安乐椅侦探“尼禄·沃尔夫”。
【自占】

Genius4横滨检察引以为傲的对怪盗调查组Genius4（天才4人组）人称G4。没有TOYS能力。人员是明智、钱形、长谷川、远山4位少女，及指挥她们的神津。名字来自日本的侦探

明智小衣（あけち こころ）CV.南条爱乃
生日：5月1日[2]星座：金牛座年龄：13
G4的领导。跳级完成大学学业的超天才。头发颜色是黄色，瞳孔为蓝色。性格毒舌，双马尾。但喜欢自夸，命令和捉弄人，自称是智商1300亿的天才美少女。讨厌别人叫她小衣衣，吐槽时使用G形盾牌。但是如果被当作孩子会非常生气。行为和语言都像个小孩子。将夏洛视作对手。 名字来自江户川乱歩的少年侦探团系列中登场的名侦探明智小五郎。
钱形次子（ぜにがた つぎこ）CV.泽城美雪生日：9月2日星座：处女座年龄：19
G4的最年长的成员。爽朗成熟，外形是个巨乳御姐。短发，头发颜色是绿色，瞳孔为紫色。特技是射击。不管是什么车，到她手里就能跑的很快。名字《鲁邦三世》中的钱形警官。

个人简介
钱形次子CV.泽城美雪

左为明智小衣；右为钱形次子
简称：铃 　性格：乐观，爽朗成熟。简介：《侦探歌剧 少女福尔摩斯》人物之一，G4的成员。外形是个巨乳御姐，绿色短发，瞳孔为紫色。特技是射击，而且不管是什么车，到她手里就能跑的很快，但有时小衣一失礼，就会踢她。

远山咲侦探歌剧:少女福尔摩斯角色之一（CV.田村由香里）G4【Genius4（天才4人组）】的情报人员。天然随意，外形是绝对的美少女。长卷发，头发颜色是粉红色，瞳孔为紫色。总含着棒棒糖，常带着耳机。擅长电子机器。经常无表情总是无所谓很淡定。其造型来源于MIKU系列中的巡音露卡。
性格是电波 ，糖果依赖症。

个人简介
长谷川平乃侦探歌剧:少女福尔摩斯角色之一
G4的一员，武道的天才，温柔恬静。长发，头发颜色是黑色，外形像巫女一般，拿着一个竹制杖。对于礼仪很在意，很容易开始说教。
【资料】名：长谷川平乃CV.新谷良子性格：文雅恬静，全身上下透着优雅的古典气息
发色：黑中泛灰瞳色：棕黑偏黄
星座：双子座
口头禅：“恶灵退散！”

亚森·罗森亚森·罗森
《侦探歌剧：少女福尔摩斯》人物之一。（CV.明坂聪美）性感美少女，性格十分冷静成熟，喜欢吃桃子。有时又像大姐姐一样的温柔。
怪盗帝国的首领同时也是Holmes侦探学院的学生会会长。
为了使Milky Holmes再次成为自己最强劲的对手而奋斗不懈，就好像一位[母亲]一般。视Milky Holmes为唯一的对手。Toys是幻觉。

斯通利巴《侦探歌剧：少女福尔摩斯》人物之一。
（CV.寺岛拓笃）
另一身份为石流漱石，怪盗帝国的一员，Holmes侦探学院的厨师兼打杂的。常使用一把武士刀作武器。但Toys是木偶化。名字来源于石头的英文和日文。

托艾特《侦探歌剧：少女福尔摩斯》人物之一。
（CV.岸尾大辅）
另一身份为二十里，怪盗帝国的一员，Holmes侦探学院里Milky Holmes的老师。常使用扑克牌作武器。是个自恋狂+变态老师，常常竖起自己的乳头，有一个自己样子的抱枕。Toys是变装。名字来源于数字“20”的英文和日文。

斯通利巴《侦探歌剧：少女福尔摩斯》人物之一。
（CV.寺岛拓笃）
另一身份为石流漱石，怪盗帝国的一员，Holmes侦探学院的厨师兼打杂的。常使用一把武士刀作武器。但Toys是木偶化。名字来源于石头的英文和日文。